SOA从大气氧化单萜
生物挥发性有机化合物(BVOC)排放是一个数量级大于人为VOC排放量在全球范围内(1、2)。单萜(C10H16)占BVOC排放的很大一部分(2、3),重要的是要理解大气单萜及其氧化产品的命运。最常见的单萜(4)如图1所示。排放的各种单萜强烈依赖于模式植被类型环境条件,然而D-limonene占大多数的单萜排放柑橘,而a-pinene和p-pinene主宰大部分其他类型的森林,特别是由橡树和松柏(3、5)。单萜的参与在对流层气溶胶的形成被认为在1960年由(6),他发现一个蓝色的薄雾在松针形成臭氧的存在。从那时起,很多已经学过自然发出单萜和大气氧化剂之间的反应。现在证实氧化异戊二烯和单萜是SOA的一个重要来源,造成大约60 Tg C /年度全球SOA预算(7 - 9)。
图2是一个高度的简化图在单萜的大气处理过程。气相单萜容易反应的主要大气臭氧等氧化剂(03),氢氧自由基(OH),硝酸根(N03)。白天,它们的浓度控制的哦,03年,晚上和他们由N03控制,单萜一生的几个小时在这两种情况下。不管最初的氧化剂,gasphase单萜氧化导致各种polyfiinctional羧酸、酮、醛、过氧化物和醇(10 - 19)。许多这些物种有足够低的蒸汽压分区到预先存在的颗粒物。此外,单萜可以划分成水粒子或云滴湿沉积并接受通过水化学氧化(20),随后与液滴干燥成有机微粒。
单萜化学成分的SOA通常非常复杂,仍无特征的产品。Pinonaldehyde, pinonic酸、nor-pinonic酸和蒎酸已被确认为实验室臭氧分解的主要浓缩阶段产品a-pinene (26)。Nopinone的主要particle-phase产品被确认为P-pinene臭氧分解(11、24);norpinic和松的酸也生产(11)。Limononaldehdye、keto-limonene keto-limononaldehyde limononic酸,keto-limononic酸占-60%的臭氧分解的观测气溶胶质量D-limonene (27)。后者的三种产品也被确认为主要成分的光致氧化造成的SOA D-limonene的氮氧化物(28)。在D-limonene OH-initiated氧化,keto-limonene和limononaldehyde都确定为主要的波动性较低的产品(17)。氧化a-pinene和D-limonene N03 pinonaldehyde和limononic酸,分别和身份不明的硝酸盐(29)。
a-pinene p-pinene A3-carene d-limonene莰烯月桂烯a-terpinene
图1所示。最常见的单萜结构。
P-phellandrene桧烯p-cymene ocimene a-thujene异松油烯y-terpinene
图1所示。最常见的单萜结构。
图2。大气的简化图处理的单萜及其氧化产品。
分区成气溶胶粒子
图2。大气的简化图处理的单萜及其氧化产品。
除了上面列出的“嫌犯”,几个研究小组发现了有机过氧化物(30 -)和多官能的物种(12日,14日,15日,33)中单萜氧化的产品。也有越来越多的证据表明,低聚物的物种中发挥关键作用的单萜SOA的形成和随后的老化(14,34-43)。例如,数以百计的单个化合物的m / z范围200 - 700年被highresolution观察到间质谱产品的臭氧分解a-pinene(40)和D-limonene (38)。这样的低聚物的物种是由各种涉及醛的缩合反应,氢过氧化物、氧化羰基和其他活性组(20、30、31日,41岁的44)。
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