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图15 - 17日水星的氯离子对吸附的影响含水氧化铁在恒定总汞浓度的3.4 x 10 5米。行代表预测吸附假设Hg-Cl复合物不吸附。(从p v Avotins允许转载,“吸附和共同沉淀研究汞在含水氧化铁,”1975年,博士论文,斯坦福大学,斯坦福大学,CA)。

图15 - 17日水星的氯离子对吸附的影响含水氧化铁在恒定总汞浓度的3.4 x 10 5米。行代表预测吸附假设Hg-Cl复合物不吸附。(从p v Avotins允许转载,“吸附和共同沉淀研究汞在含水氧化铁,”1975年,博士论文,斯坦福大学,斯坦福大学,CA)。

在受污染地区限制biomethylation的有效方法。Biodemethylation也被观察到,可能是-应对汞中毒。

75.5.7.3水星运动水生系统:两个案例研究

尽管有许多努力描述全球汞通量,研究个别物种的通量的定义良好的自然系统进行评估是罕见的。两个研究报告——一个高度污染的海水系统,相对较少的其他污染的河流——提供了一个有趣的合成上述信息。在前一种情况下,水星的运动的水俣湾的大约25年估计(奖赏和Miyahara, 1983)。结果支持一个非常强大的汞排放和底部沉积物之间的亲和力,如此强烈,事实上,大多数的汞排放湾仍然存在,在底部沉积物,25年毕竟汞排放已经停了。这个结果更令人惊讶的考虑到海湾的快速冲洗率:水湾的停留时间只有2.5天由于激烈的潮汐作用。尽管如此,据估计,在1960年和1975年之间的速度消除汞从海湾到大海每年只有0.4%,这可以很容易地由沉积物运输。湾的水星的运动速度增加了约10倍在1975 - 78年期间,该报告的作者假设是由于增加了泥沙运动所产生的增加交通的大型船舶在此期间在海湾。作为速度和坚韧,证据汞结合在海湾沉积物,研究人员指出,水俣湾的海洋沉积物外没有被最初的汞污染排放,表明吸附固定汞在海湾或其他过程必须发生很快,在一个小时的时间尺度。因此,无论固定过程,它似乎是快速,高效,持久。

详细研究汞在3英里(4.9公里)的渥太华河(荣誉,1983),是为数不多的全面研究汞在一些物理和化学的运输形式是同时进行。这段河流收到汞作为一个工业排放许多年来,停止前3年的实践研究的开始。除了一些水银来源于自然风化反应在河流的上游地区。绝大多数的总汞测试区(> 96%)与床上的沉积物,并符合上述研究水俣湾,这还不容易释放汞的解决方案阶段。因此,尽管相对较大的水库沉积物中汞的缓慢速度床泥沙有限sedimentmediated汞交通的重要性。虽然只有13所含的水分ng / L总汞、溶解它占58%的总汞通量通过系统,而41%可以归因于土壤暂停运输。总汞的系统中,只有不到6%是甲基汞。这种汞物种显然不太强烈,这些悬浮沉积物比无机汞,因此其传输的水相占80%,剩下的20%将悬浮沉积物。而准确的百分比等参数无疑会随悬浮沉积物负载,平均水速度,和沉积物组成,这些结果是有用的作为一个参考点与其他系统可以比较。本研究也代表类型的分析评估重金属运动所必需的水系统和风险对水生动物和人类。

汞的重要性提供了一个很好的例子金属物种形成在理解生物地球化学循环和人类活动对这些周期的影响。汞存在于固体,水,和气态阶段,运输在水库在所有这些形式。挥发,它经历precipitation-dissolution络合、吸附和生物反应,所有这些改变其流动及其对暴露人群的影响。所有这些反应的影响汞的环境行为已经表示在这一节中。分析物种形成的重要性可能是最明显的事实最有毒的汞和唯一的形式,已被确认为拥有大量的人类的影响,全球汞甲基汞,相对微不足道的平衡。在下一节中,一个类似的总结将对铜。尽管水星显著差异对某些化学性质和环境运输模式,它将再一次表明,化学物种形成的理解是至关重要的一个升值的金属的环境行为。

15.5.2铜

铜的生物地球化学循环一直得到广泛的研究。虽然一些关于铜的总库存仍是个问题,在不同的环境水库,研究早在世纪之交提供相当大的洞察水库的通量率。物种形成的铜在自然水域也被研究,近年来粗略似乎已经达成共识关于主要铜物种在“典型”环境中,虽然确切的一些重要的铜配合物的稳定常数的值仍然有些不确定。

与汞、铜是几乎所有生物体的新陈代谢必不可少的元素。它显示了一个完善的财产很多重金属,是至关重要的增长在低浓度和高浓度有毒。铜的需求源于其包含在几个蛋白质,它总是协调N, S,或者O配体(摩尔和Ramamoorthy, 1984)。在另一个极端,铜的毒性已经被利用来减少增长的生物如藻类和真菌在水体和土壤。铜生物地球化学中被讨论和回顾了近年来频繁。在本节中,只有文献提供的大纲,强调铜的物种形成如何控制其行为。

15.5.2.1全球自行车

铜的全球循环已经被Nriagu回顾》(1979)和示意性地描述图15—。像大多数重金属和水星相比,金属从陆地到海洋的通量在河流水库以运输为主。铜到达海洋的大气传输是相同的数量级,由三个严格人为来源:直接向海洋排放的废物和污泥的,国内的排放工业废物河流最终排入海洋,铜防污涂料的使用。这些来源数百次小于铜负担带到海洋河流径流作为自然的一部分生物地球化学循环。通过大气中发生的运输基本上都通过颗粒物,不是运输气体铜物种,和大约90%的大气颗粒物注入由于冶炼、bet雷竞技 燃烧和其他人类活动。尽管人类输入的相对不重要的全球循环铜、大气传输被认为是负责大部分的一些内河运输系统,如五大湖,毫无疑问,在局部生态系统人为输入可以主宰自然的。

15.5.2.2铜在岩石、矿物和大气尘埃

铜在浓度存在于地壳岩石从大约10到几百ppm,平均是70 ppm。此外,至少20铜矿产已确定,含铜的0,+ 1,或氧化态+ 11。这些主要是硫化物、氢氧化物和碳酸盐,黄铜矿(CuFeS2),是最常见的。铜是还发现在深海ferroman-ganese结节相对较高的浓度,在许多情况下浓度

图15—全球铜循环。单位是108克铜(负担)和108克铜/年(流量)。(允许转载来自j . o . Nriagu (1979)。“环境中的铜,第一部分:生态循环”,纽约Wiley-Interscience)。

大于0.5%,偶尔会大于1.0%。

固体含氧化阴离子(碳酸盐、硫酸盐、氢氧化物和氧化物)是铜在空气中可吸入颗粒物的主要形式。在少数研究解决这些粒子的反应在大气冲刷,大约50%的可溶性铜被发现。由于溶解度是强烈依赖于pH值,酸的沉淀与酸化接收水域可能会有重大的影响形式和机载铜的命运。

15.5.2.3铜水生系统的反应

15.5.2.3.1氧化还原反应和络合。铜在溶液中,固体,可以携带一个+ 1和+ 2。二阶形式是稳定的含氧水,是在自然水域的普遍形式。两种形式之间的区别非常重要铜运输,因为他们往往与不同的配体形成复合物。亚铜(铜+)离子与CI形成强烈的联系,可能在海洋系统控制其物种形成,但这些都是小研究由于铜(I)是很少在这样的系统中发现其他比缺氧沉积物。相比之下,铜离子(Cu2 +)和氢氧化形成强烈的复合物,碳酸盐、磷酸盐、氨,及其与有机分子复合物通常是第二个最强的重金属(汞)的。即使在水的溶解有机碳浓度较低,溶解铜主要与有机质有关,即。、腐殖质、富里酸。特纳et al。(1981)计算,在海水中总腐殖酸浓度10”6米碳,有机复合物可能占到总数的47%溶解铜、铅的2%,不到0.1%的锰,有限公司镍、锌、Cd,或以外的Hg。金属铜阻止络合与有机物的结合配体竞争Ca2 +和Mg2 +和络合金属本身的无机配体。

我“+ + (Cl ~或二氧化碳)我/阴离子复杂(Ca2 +或Mg2 +) +哼< -►(CaHum或MgHum)

在海水中大部分的非绑定Cu2 +是包裹无机碳。在淡水中,因为这两种类型的竞争比海水上面并没有那么重要,因为腐殖酸和富里酸浓度大于在海水中,所有的金属,包括Cu2 +,更有可能作为有机复合物存在。因此,经常> 90%的河流中溶解铜有机结合。(它应该记住,这可能包括大量的悬浮Cu-Fe-humate胶体)。倾向于形成这样的复合物会更大的水域被有机污染排放。

平衡络合常数与天然有机物和铜反应铜物种形成的细节一定会仍然有些不确定,因为络合分子的组成不同网站的网站。什么不是争议的部分溶解铜现在免费含水的Cu2 +在任何自然水可能是非常小的。在极其原始的水域,氢氧化物和碳酸盐复合物可能占据主导地位,但有机复合物通常控制在水域包含零点几个百分点的mg / L有机碳。

15.5.2.3.2吸附。考虑吸附和络合反应之间的相似之处,难怪Cu2 +最强烈的吸附重金属,和它山梨丛中无机和有机固体。吸附的铜氧化物和粘土已被广泛研究,因为它对生物地球化学循环的重要性和研究的一部分soil-bound铜的可用性的植物。典型的结果显示铜和其他金属的相对吸附强度的无机系统提出了图今天比赛。

完全无机系统,结合Cu2 +暂停和底部沉积物将消除大部分的铜溶解阶段。Cu-organic复合物的形成和存在的有机固体复杂分析,然而。从本质上说,自由Cu2 +具有很强的反应趋势与许多系统的组件,当这些组件测试一次,每个能够隔离系统中大部分的铜。在实际系统中这些反应物竞争和相互作用,导致复杂的物种形成模式,取决于每个组件和解决方案的相对浓度博士研究的概貌,出现的物种形成铜在真实和模拟自然水域,自然有机络合剂可以绑定Cu2 +如此强烈,copper-to-surface直接键合技术是有效地抑制。相反,铜仍连着有机物在几乎所有情况下实际预期在自然水域,并adsorbe只d条件下有机物吸附的地方。铜绑定到有机微粒或有机物吸附在无机微粒,因此铜的最有可能的形式达到底部沉积物,和物种形成的研究一致发现铜主要与有机物在有氧沉积物。凝固胶体物质的作用在促进交通的铜河口沉积物已经被讨论了。在厌氧沉积物,S2导致降水减少的非常不溶性CuS或混合金属硫化物含铜。

15.5.2.4生物效应

copper-organic键的强度和铜的行之有效的双重潜在生物兴奋剂或抑制剂导致许多研究铜物种形成对经济增长的影响。一些前面所提到的,这些研究表明,强劲的有机和无机复合物的金属,包括铜、无毒。一般的结论,水化Cu2 +似乎比螯合或某些有机或生物活性及复杂的形式,能重复。这个事实变得更重要,当把上下文中的很小比例的Cu2 +总铜在最自然的水域。比其他任何金属,它已被证实对铜的毒性并不相关,总铜甚至总可溶性铜系统中。一些关于某些无机配合物的毒性不确定性(par ticularly hydroxo -和carbonato-com-plexes)和碱度的角色,硬度,和其他重金属在修改铜毒性。然而,铜毒性的研究解释物种形成的已经非常成功,帮助建立这种方法的价值。物种形成的分析已经从最先进的主流的毒性研究在过去的十年里,无疑将继续阐明所有重金属的生物效应。

15.6总结

本章概述的重要过程和反应控制biogeo-chemical自行车的金属。虽然每个金属都有一些独特的属性,几个推广应用。其中最重要的与金属物种形成,也就是说,金属的物理化学形式存在于一个给定的环境。因为金属倾向于接受更大数量和种类的相对快速、可逆反应比先前的章节中讨论的元素,他们发现环境中的固体,水,或气态阶段,与成千上万的不同化合物有关。这些反应通常反映了金属离子的亲和力与自由电子对,其他原子特别是O, N、S。

关键过程控制全球金属循环蒸发(在水和气体之间交换阶段),adsorption-precipitation-dissolution(水和固体阶段之间的交换),和络合(转换在各种形式的金属溶解)。对于大多数金属,运输的气态物种小定量重要性除了高温环境。一些金属,尤其是汞,可以在环境温度作为气体存在,和一些金属的挥发性有机金属化合物可能主导运输方式在当地环境中金属。运输的粒子悬浮在空气分布的一个重要过程许多金属区域远离他们的来源。

运输在溶液中或水中悬浮体的主要机制是金属运动从陆地到海洋,最终在海洋沉积物埋藏。在解决方案中,水合金属离子和无机和有机配合物都能占总金属负载的主要部分。相对纯金属矿石存在在许多地方,从这些矿石和金属可以进入水生系统由于风化。对于大多数金属更常见的序列是少量的矿石溶解,金属离子的吸附到其他颗粒物悬浮在流水,和金属进行的一部分颗粒负载流的这种方式。的不溶性氧化物铁、硅和铝(包括粘土)和颗粒有机质,是最重要的固体吸附剂的金属“进行”。

金属溶解之间的分布和颗粒相在水生系统由降水之间的竞争吸附(和运输粒子)和解散和可溶性复合物的形成阶段)(和运输解决方案。大量鲜为人知的热力学反应,在许多情况下是可能的解释或预测semi-quantita-tively平衡物种形成的金属在一个环境系统。完整的金属物种形成的预测通常是由化学成分信息不足,有限的平衡常数和反应速率。

金属行动和在重要方面受到生物群。通过影响土壤的化学环境,沉积物,或开放的水域,生物体可以帮助溶解,复杂,或沉淀金属。此外,如上所述,悬浮有机微粒可能是重要的吸附剂对金属,带着他们通过水生系统出口或水柱底部沉积物。生物还可以直接调节反应涉及金属,例如有机金属化合物的形成。

金属,反过来,可以刺激或抑制生物活性。在这方面,溶解金属物种的不同的影响尤其重要。对于大多数金属,水合金属离子和简单的无机复合物产生更大影响生物体(刺激抑制范围)比大有机复合物或吸附金属离子。

金属物种形成的完整欣赏压倒一切的重要性在评估的交通和影响金属的环境是相对较近的事件。随着越来越多的信息是聚集在金属的形式存在,通过各种环境中的运输,它将成为可能的预测更准确的反应生物群落暴露在金属和希望避免或减轻不利影响。

问题

15 - 1想象一个工业泄漏允许含酸性溶液铬酸盐离子(CrOr)进入一个浑浊的,包含富含有机物径流缓慢的流。streamwater pH值降低到5的泄漏。随着下游水流,一些粒子的解决,最终被埋在泥沙。其他粒子保持悬浮,额外的支流混合,水的pH值约7.5回到正常水平。描述铬酸盐离子的各种命运可能在这个系统的经验。

公共消费,一连治疗水氯化铁经常被添加到水。后pH值调整,铁的铁形成沉淀(OH) 3,认为提高凝固和随后的沉降的悬浮胶体。讨论你觉得会发生溶解铜在水中当这个铁固体沉淀。考虑两个“类型”水的供应:一个相对原始的供应由融雪从偏远地区,和供应高自然有机物质(腐殖质物质)所产生的渗透雨水通过富含有机物植被区。

3使用下面的平衡常数,计算自由(非复杂)的浓度镉离子与氯离子浓度的淡水15 mg / L,在海水含有氯化17 000 mg / L。忽略com-plexation与其他离子。

cd2 + + cr ^部门逻辑,= 2.0部门+ cr ~ cdci2日志k2 = 0.7 CdCl2 + cr < - > CdClf日志k3 = 0.0

网站审查费计算比表面积浓度(摩尔表面网站每克)石英颗粒直径1 / im(系数)。假设一个站点密度、ns、5网站/ nm2(1海里= 10 ~ 9米)。将二氧化硅表面的浓度,如果暂停石英是出席2ppm (mg / L)?

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第四部分

集成

地球系统科学的还原论者和集成组件。这个跨学科的领域显然是纪律,以第二部分的章节。其他部分更综合的学科,地球科学+化学、物理和生物学研究中都需要基本周期的第三部分中找到。然而,其他级别的集成出现在地球系统的特定方面。我们部分包括四个例子从一个集成视图的酸碱和氧化还原平衡地球,生物地球化学循环和气候的耦合,密切相关的生物地球化学的记录中发现raybet雷竞技最新冰盖和冰川的许多方面,人类改变地球的生物地球化学。毫无疑问,有许多其他例子可以开发的集成;然而,虽然这些不完整可能,传达各种各样的地球系统可以查看的方法。正如我们在第1章警告说,整个地球系统科学的综合学科是一个新的和新兴的分支科学。它是远未完成;然而,很明显从四个部分中的示例科学重要的生活的方方面面,甚至人类的存在需要显式的集成应用。我们重复这个集成不发生在自己的,它需要一个全球系统视图,通常是通常是在简化的失踪科学第一章(见1.7节)。

第十六章考虑一套广泛而密切相关的化学过程控制酸碱和氧化还原或氧化还原平衡地球的。它将发现两组的过程很大程度上依赖于化学性质和相同的关键元素的生物地球化学循环(C、N、O, S)当然,水。进一步,它将变得明显,所有的行星的水库两部分。虽然有些的酸碱和氧化还原过程可以有效地从单个球体或单一学科的角度来看,他们最终都连接一个或另一个地球系统和更广泛的综合情况。

raybet雷竞技最新气候和生物地球化学的联系第十七章的重点。固有的本质变量raybet雷竞技最新地球的气候带来了许多难题,尤其是目前无法解释的气候在过去的ca的稳定。104年。raybet雷竞技最新似乎可能稳定性与生物地球化学,再通过关键元素C, N, O,和美国为了探索这些连接,需要定义导致气候的关键过程。raybet雷竞技最新它还必须清晰地定义和描述营力的概念,反馈,和响应。这种描述使考试生物地球化学的角色,尤其是反馈。后者可以被视为一个层次,从最简单的物理的最复杂的生物地球化学的。

获得历史的角度对地球气候和生物地球化学意义上的功能成为可能主要通过化学和同位素特征的研究大冰盖的冰(主要是南极和格陵兰岛)和冰川。第18章提供了一个综合评审的记录所获得的地球生物地球化学的化学和物理分析,老冰,其中一些已经隔离了成百上千

地球系统科学ISBN 0 - 12 - 379370 x

版权2000 c学术出版社有限公司保留所有权利的任何形式的复制。重要的是,所有这些老冰起源于大气;材料被困在它受到大气传输和处理,需要了解大气化学的解释记录。虽然一些证据,尤其是对倍表示在老冰(例如,超过几十万年)是由沉积甚至meta-morphic岩石,老冰构成——迄今为止最详细和完整的记录。也许最重要的记录是气体(尤其是二氧化碳和甲烷)被困在冰中,提供paleosamples大气层。同位素,特别是2 h(氘,D)

和交响乐团的冷冻水温度本身产生的代理信息。

最后,第十九章解决了日益明显的生物地球化学过程的修改地球人类。ca等重大变化。大气二氧化碳增加30%,提高甲烷和N20浓度,和雨水酸化更明显的例子,而生物圈的变化,如德,re-forestation和物种多样性的变化是明显的。再次,它将被视为关键要素的C, N, O,发挥作用。同位素H、C、O扮演了一个重要的角色,尤其是对推理的气候变化。

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